亚洲熟女精品久久7777777_欧美日韩插屄视频_成人郁金香免费网站入口_久久五月综合网91_免下黄片_老司机网站在线观看午夜海角_日本无码成人资源_91提逼_操比日本_波多野结衣先锋影音播放丁冬_国产日本欧美极品_久操AV在线观看_亚洲综合成人第一_欧美韩国日本操逼视频a片_黑丝袜操逼视频网站免费观看

技術(shù)文章

Technical articles

當(dāng)前位置:首頁(yè)技術(shù)文章氣相色譜儀原理(圖文詳解)

氣相色譜儀原理(圖文詳解)

更新時(shí)間:2012-11-05點(diǎn)擊次數(shù):20224

什么是氣相色譜
  本章介紹氣相色譜的功能和用途,以及色譜儀的基本結(jié)構(gòu)。
    氣相色譜(GC)是一種把混合物分離成單個(gè)組分的實(shí)驗(yàn)技術(shù)。它被 用來(lái)對(duì)樣品組分進(jìn)行鑒定和定量測(cè)定》
 ?。?br />  基子時(shí)間的差別進(jìn)行分離
  和物理分離(比如蒸餾和類(lèi)似的技術(shù))不同,氣相色譜(GC)是 基于時(shí)間差別的分離技術(shù)。
  將氣化的混合物或氣體通過(guò)含有某種物質(zhì)的管,基于管中物質(zhì)對(duì) 不同化合物的保留性能不同而得到分離。這樣,就是基于時(shí)間的 差別對(duì)化合物進(jìn)行分離。樣品經(jīng)過(guò)檢測(cè)器以后,被記錄的就是色 譜圖(圖1),每一個(gè)峰代表zui初混合樣品中不同的組分。
  峰出現(xiàn)的時(shí)間稱(chēng)為保留時(shí)間,可以用來(lái)對(duì)每個(gè)組分進(jìn)行定性,而 峰的大?。ǚ甯呋蚍迕娣e)則是組分含量大小的度量。
  圖1典型色譜圖


 


  系統(tǒng)
  一個(gè)氣相色譜系統(tǒng)包括
  可控而純凈的載氣源.它能將樣品帶入GC系統(tǒng) 進(jìn)樣口,它同時(shí)還作為液體樣品的氣化室 色譜柱,實(shí)現(xiàn)隨時(shí)間的分離
  檢測(cè)器,當(dāng)組分通過(guò)時(shí),檢測(cè)器電信號(hào)的輸出值改變,從而對(duì) 組分做出響應(yīng)
  某種數(shù)據(jù)處理裝置 圖2是對(duì)此作出的一個(gè)總結(jié)。
  樣品
  載氣源 一^ 進(jìn)樣口一^ 色譜柱 一^ 檢測(cè)器一_ 數(shù)據(jù)處理」
  圖2色譜系統(tǒng)


 


  氣源
  載氣必須是純凈的。污染物可能與樣品或色譜柱反應(yīng),產(chǎn)生假峰 進(jìn)入檢測(cè)器使基線(xiàn)噪音增大等。推薦使用配備有水分、烴類(lèi)化合 物和氧氣捕集阱的高純載氣。見(jiàn)圖


 


  鋼瓶閥
  若使用氣體發(fā)生器而不是氣體鋼瓶時(shí),應(yīng)對(duì)每一臺(tái)GC都裝配凈 化器,并且使氣源盡可能靠近儀器的背面。
  進(jìn)樣口
  進(jìn)樣口就是將揮發(fā)后的樣品引入載氣流。zui常用的進(jìn)樣裝置是注 射進(jìn)樣口和進(jìn)樣閥。 注射進(jìn)樣口
  用于氣體和液體樣品進(jìn)樣。常用來(lái)加熱使液體樣品蒸發(fā)。用氣體 或液體注射器穿透隔墊將樣品注入載氣流。其原理(非實(shí)際設(shè)計(jì) 尺寸)如圖4所示。


 


    樣品從機(jī)械控制的定量管被掃入載氣流。因?yàn)檫M(jìn)樣量通常差別很 大,所以對(duì)氣體和液體樣品采用不同的進(jìn)樣閥。其原理(非實(shí)際 設(shè)計(jì)尺寸)如圖5所示。


 


    進(jìn)樣閥通常與進(jìn)樣口連接,特別在分流進(jìn)樣模式時(shí),進(jìn)樣閥連接 到分流/不分流進(jìn)樣口。
  色譜柱
  分離就在色譜柱中進(jìn)行。因?yàn)橛脩?hù)可以選擇不同的色譜柱.故使 用一臺(tái)儀器能夠進(jìn)行許多不同的分析。
  圖
  因?yàn)榇蠖鄶?shù)分離都強(qiáng)烈依賴(lài)于溫度.故色譜柱要安裝在能夠精密 控溫的柱箱內(nèi).見(jiàn)圖6。


 


    從色譜柱里出來(lái)的含有分離組分的載氣流通過(guò)檢測(cè)器而產(chǎn)生信號(hào)。 檢測(cè)器的輸出信號(hào)經(jīng)過(guò)轉(zhuǎn)化后成為色譜圖,見(jiàn)圖


 


    檢測(cè)器有幾種類(lèi)型的檢測(cè)器可供選擇,但是所有的檢測(cè)器的功能都是相 同的:
  當(dāng)純的載氣(沒(méi)有待分離組分)流經(jīng)檢測(cè)器時(shí),產(chǎn)生穩(wěn)定的電 信號(hào)(基線(xiàn)
  當(dāng)有待分離組分通過(guò)檢測(cè)器時(shí).產(chǎn)生不同的信號(hào)。
  數(shù)據(jù)處理
  測(cè)量
  色譜圖記錄下了檢測(cè)器輸出的電信號(hào)。它可以通過(guò)以下幾種方式 進(jìn)行處理:
  在帶狀圖記錄儀上記錄 使用數(shù)字積分儀處理 用計(jì)算機(jī)數(shù)據(jù)系統(tǒng)處理
  傳統(tǒng)的帶狀圖記錄儀必須手工測(cè)量峰的保留時(shí)間和峰大小。積分 儀和數(shù)據(jù)系統(tǒng)則可直接進(jìn)行這些測(cè)量。強(qiáng)烈推薦使用積分儀和數(shù) 據(jù)系統(tǒng),因?yàn)樗鼈冇泻芎玫闹噩F(xiàn)性和靈敏度。
  計(jì)算
  色譜峰的保留時(shí)間和峰大小必須轉(zhuǎn)換成待分離組分的名稱(chēng)和含量。 這可以通過(guò)與已知樣品(校準(zhǔn)樣品)的保留時(shí)間和響應(yīng)值大小進(jìn) 行比較來(lái)完成。這種比較可以手工完成.但是鑒于速度和準(zhǔn)確性. 采用數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)是的。
  儀器控制
  某些數(shù)據(jù)系統(tǒng)和GC組合還可通過(guò)數(shù)據(jù)系統(tǒng)計(jì)算機(jī)提供對(duì)GC的直 接控制。這樣就能創(chuàng)建可存儲(chǔ)的方法.需要時(shí)調(diào)用儲(chǔ)存的方法即 可.從而可實(shí)現(xiàn)高度的自動(dòng)化分析。一些樣品已經(jīng)是氣體(例如室內(nèi)或室外的空氣,可燃?xì)怏w等), 則可以用氣體注射器或氣體進(jìn)樣閥直接進(jìn)樣。
  大多數(shù)樣品為液體,為了用氣相色譜來(lái)分析,必須首先使之氣化 這常常由加熱的進(jìn)樣口和液體注射器或液體進(jìn)樣閥相結(jié)合而完成的
  進(jìn)樣口
  進(jìn)樣口的設(shè)計(jì)和選擇取決于色譜柱的直徑和類(lèi)型。下一章將介紹 色譜柱類(lèi)型,填充柱和毛細(xì)管柱。
  填充柱和大口徑毛細(xì)管柱使用填充柱進(jìn)樣口;小口徑的毛細(xì)管柱 使用分流/不分流進(jìn)樣口。
  填充柱進(jìn)樣口
  填充柱進(jìn)樣口是為填充柱設(shè)計(jì)的??筛鼡Q的襯管使進(jìn)樣口適用于 特定內(nèi)徑的色譜柱,柱內(nèi)徑一般為1/8或1/4英寸。典型的設(shè)計(jì) 如圖8所示。
  當(dāng)用大口徑毛細(xì)管柱時(shí),的襯管使得它們可以用于填充柱進(jìn) 樣口。這種色譜柱的柱容量與填充柱的類(lèi)似。


 

  樣品用注射器穿過(guò)隔墊注入到載氣流中。加熱的進(jìn)樣口使樣品 (如果是液體)氣化,而后載氣將氣化的樣品帶入色譜柱。分流/不分流進(jìn)樣口
  分流/不分流進(jìn)樣用毛細(xì)管柱,有兩種操作模式。 分流模式
  毛細(xì)管柱有較小的樣品容量。進(jìn)樣量必須非常少.通常遠(yuǎn)少于1 微升,以防止色譜柱超載。
  如此小的樣品量操作起來(lái)是很困難的。分流模式提供了 一種方法 來(lái)解決此問(wèn)題:采用通常的進(jìn)樣量.氣化.然后只把其中一部分 引入到色譜柱內(nèi)進(jìn)行分析。其余大部分經(jīng)分流出口放空。


 


  圖9為典型的分流/不分流進(jìn)樣口的分流模式。
    分流閥開(kāi)啟并一直維持此狀態(tài)。樣品被注射進(jìn)襯管,同時(shí)被氣化。 氣化的樣品在色譜柱(氣流阻力大)和分流放空口 (氣流阻力可 調(diào))之間分配。
  不分流進(jìn)樣模式
  此模式特別適用于低濃度的樣品。它將樣品捕集在柱頭,同時(shí)將 殘留在進(jìn)樣口的溶劑氣體放空。
  此模式包括兩個(gè)步驟- 1注射樣品
  關(guān)閉分流閥。載氣流在隔墊吹掃氣出口和色譜柱之間分配。柱 頭壓力由分流放空調(diào)節(jié)閥來(lái)設(shè)定,從而設(shè)定流過(guò)色譜柱的流速。
  注射樣品。溶劑(主要的樣品成分)在富集樣品的柱頭產(chǎn)生飽 和區(qū)帶。
  進(jìn)樣口流量 隔墊螺母隔墊吹掃
  控制閥和隔墊氣控制
  圖10 不分流模式進(jìn)樣


 


  進(jìn)樣口吹掃
  在樣品被捕集到色譜柱頭之后,打開(kāi)分流閥。將殘留在進(jìn)樣口 中的氣體(此時(shí)大部分是溶劑)放空。
  現(xiàn)在流路和分流模式是相同的(圖9)。
  升高柱溫,開(kāi)始將樣品組分引入色譜柱并分離。
    此方法對(duì)于沸點(diǎn)比溶劑高的組分的分離是很有效的。溶劑峰將會(huì) 很大。要采用程序升溫將目標(biāo)化合物的峰和溶劑峰分離。不分流模式進(jìn)樣步驟
  成功的不分流進(jìn)樣包括以下幾個(gè)步驟:
  在加熱的進(jìn)樣口中使樣品和溶劑揮發(fā)。
  采用較低的柱溫在柱頭產(chǎn)生一個(gè)溶劑飽和區(qū)帶。
  利用此區(qū)帶使樣品在柱頭進(jìn)行富集和重組。
  在所有樣品,或至少是大部分樣品進(jìn)入色譜柱后,通過(guò)打開(kāi)分 流放空閥放空進(jìn)樣口中殘留的樣品氣體。
  升高柱溫,先將溶劑,然后將樣品從柱頭釋放。 操作參數(shù)初始值設(shè)定
  您必須通過(guò)實(shí)驗(yàn)來(lái)確定*操作參數(shù)值。表1提供了一些建議的 參數(shù)設(shè)置初始值:
  表1 不分流進(jìn)樣模式的進(jìn)樣口參數(shù)初始值設(shè)置
  儀器參數(shù)建議初始值
  柱溫低于溶劑沸點(diǎn)
  柱箱初始時(shí)間>分流閥開(kāi)啟時(shí)間
  分流放空閥開(kāi)啟時(shí)間襯管體積< 2/柱流速
  注射進(jìn)樣技術(shù)每一個(gè)色譜峰的起始點(diǎn)是與載氣混合的揮發(fā)的樣品區(qū)域的一部分 在樣品組分于柱內(nèi)被分離的過(guò)程中,樣品區(qū)域由于擴(kuò)散而展寬。 任何色譜峰的寬度都不會(huì)比初始區(qū)域?qū)挾雀?由于分離窄峰比寬峰容易得多.故必須使初始區(qū)域?qū)挾葄ui小化。 理想的注射進(jìn)樣技術(shù)是:
  將樣品充入注射器,調(diào)節(jié)進(jìn)樣量。
  將注射器的針尖以盡可能深地速度穿過(guò)進(jìn)樣隔墊(進(jìn)樣口的設(shè) 計(jì)者假定您會(huì)這樣做)。
  快速壓下注射器推桿。
  立即把針從進(jìn)樣口拔出。
  重要的就是速度》任何遲疑都將導(dǎo)致樣品區(qū)域?qū)挾仍龃蟆?br />  如果一個(gè)熟練的操作者按以上方法進(jìn)樣,他能達(dá)到3到4%的進(jìn)樣 量重復(fù)性。能夠限制注射器推桿移動(dòng)距離的機(jī)械裝置能提高進(jìn)樣 重復(fù)性。
  應(yīng)避免使用在兩個(gè)氣泡間捕集樣品的注射技術(shù)。這樣您必須做兩 次估算,因而使進(jìn)樣量的誤差增倍。
  自動(dòng)進(jìn)樣的優(yōu)點(diǎn)
  自動(dòng)進(jìn)樣器是解決進(jìn)樣問(wèn)題的一個(gè)方法。它們能夠?qū)崿F(xiàn)高度重復(fù) 的進(jìn)樣。因此,它們通常允許采用更簡(jiǎn)單的峰的含量計(jì)算方法 (用外標(biāo)法,而不是內(nèi)標(biāo)法)。
  如果配備有自動(dòng)進(jìn)樣器(裝備有樣品盤(pán).并與數(shù)據(jù)系統(tǒng)連接). 就可以進(jìn)行全自動(dòng)分析。
  氣體樣品進(jìn)樣閥包括一個(gè)定量管和將定量管接入載氣流和脫離載 氣流的閥體。
  圖Ii所示為一種常用的進(jìn)樣機(jī)理。


 


  樣品量通過(guò)定量管來(lái)確定。定量管是可以更換的,因此一個(gè)進(jìn)樣 閥能夠提供多種高度重復(fù)的進(jìn)樣體積。
  液體進(jìn)樣閥
  這與氣體進(jìn)樣閥的原理是一樣的。由于液體進(jìn)樣要求更小的進(jìn)樣 體積,因此“定量管”是構(gòu)成閥體的一部分,且是不可更換的。
  如果要改變進(jìn)樣量,您必須更換整個(gè)進(jìn)樣閥。進(jìn)樣口溫度
  氣體樣品
  對(duì)于氣體樣品而言.進(jìn)樣口不需要?dú)饣魏挝镔|(zhì).因此也就沒(méi)有 必要加熱。
  然而.大多數(shù)色譜工作者更傾向于加熱進(jìn)樣口以保證進(jìn)樣口不會(huì) 使任何物質(zhì)冷凝。常用的進(jìn)樣口溫度為10(TC。
  液體樣品
  液體樣品要求加熱進(jìn)樣口。溫度要足夠高以使樣品氣化.但又不 能過(guò)高而導(dǎo)致樣品分解。
  溫度足夠髙開(kāi)始將進(jìn)樣口溫度設(shè)置為溶劑沸點(diǎn)值并觀(guān)察色譜峰 形。如果所有色譜峰的峰形大致相同(大小不同),說(shuō)明進(jìn)樣口 溫度已經(jīng)足夠高了。如果后流出的色譜峰顯得過(guò)寬,就將進(jìn)樣口 溫度升高10 'C看峰形是否改善。
  溫度過(guò)高如果出現(xiàn)的峰數(shù)比組分?jǐn)?shù)還多,且峰型較差,說(shuō)明可 能有樣品分解發(fā)生。
  在進(jìn)樣口發(fā)生分解所產(chǎn)生的峰,其大小主要取決于進(jìn)樣口溫度。 為了驗(yàn)證是否發(fā)生分解,稍稍降低進(jìn)樣口溫度后進(jìn)行第二次分析, 然后比較峰的大小。若有明顯的變化,就表明在進(jìn)樣口處有樣品 分解發(fā)生。
   氣相色譜原理
  組分分離
  色譜柱如何對(duì)化合物進(jìn)行分離
    混合物在色譜柱內(nèi)被分離為單個(gè)組分。許多色譜柱都可以用來(lái)分 離混合物。色譜柱的選擇取決于混合物的性質(zhì)和所需獲得的信息 (分析目的)》然而,所有色譜柱都基于同樣的工作原理。
  色譜柱如何對(duì)化合物進(jìn)行分離
  這是一段含有兩個(gè)樣品組分(彩色的圓點(diǎn))的色譜柱的橫截面, 它既沒(méi)有填料,也沒(méi)有涂層。這樣的色譜柱只是空柱(圖
  載氣流


 


  圖12 未經(jīng)涂層的色譜柱
  如果過(guò)幾秒鐘后您再觀(guān)察,色譜柱內(nèi)的情況就發(fā)生了改變 (圖
  圖13 幾分鐘后
  由于載氣流的帶動(dòng),樣品向柱的右端移動(dòng)。并且由于樣品區(qū)域和 周?chē)d氣中樣品濃度的不同而使得樣品區(qū)帶展寬。
  樣品組分仍然是混合在一起的。
  現(xiàn)在我們?cè)谥拥膬?nèi)表面涂一層高沸點(diǎn)物質(zhì),然后重復(fù)此實(shí)驗(yàn)     我們可以用所希望的任何涂層。在這個(gè)例子中,我們選用能夠溶 解蘭色圓點(diǎn)組分而不能溶解黃色圓點(diǎn)組分的固定液。
  蘭色組分在固定相和載氣兩相之間進(jìn)行分配。黃色組分則停留在 氣相中。
  幾秒鐘以后我們?cè)儆^(guān)察色譜柱.我們會(huì)發(fā)現(xiàn)(  黃色組分與涂層之間沒(méi)有作用》它隨載氣一同流過(guò)色譜柱并首先 從色譜柱中流出。
  蘭色組分在固定液和載氣之間進(jìn)行分配。它以較慢的速度流過(guò)色 譜柱而后流出色譜柱。
  樣品已經(jīng)開(kāi)始分離為兩個(gè)峰。
  色譜基本原理
  當(dāng)氣化的組分與氣相和固定(涂層)相共存時(shí).它就根據(jù)對(duì)兩 相相對(duì)吸附性能的不同而在兩相間進(jìn)行分配。
  此“吸附性能”可以是溶解度,揮發(fā)性,極性,特殊的化學(xué)相 互作用,或其他任何存在于樣品組分間的性質(zhì)差異。
  如果一相是固定的(涂層)而另一相是流動(dòng)的(載氣),組分 將會(huì)以比流動(dòng)相慢的速度遷移。遷移速度慢的程度取決于相互 作用的大小。
  如果不同組分有不同的“吸附性能”,它們將會(huì)隨時(shí)間而被分離。
  毛細(xì)管柱是將固定相涂在管內(nèi)壁的開(kāi)口管.其中沒(méi)有填充物。
  毛細(xì)管柱的內(nèi)徑從0.1到0.5毫米。典型的柱長(zhǎng)是30米.見(jiàn) 圖16。


 


  圖16 毛細(xì)管柱
  毛細(xì)管柱產(chǎn)生很窄的色譜峰。這有利于分離非常復(fù)雜的混合物。 例如,常用的汽車(chē)燃油的分析將產(chǎn)生400到500個(gè)色譜峰。
  色譜柱類(lèi)型
  毛細(xì)管柱
  這些用熔融石英毛細(xì)管制成的色譜柱呈很好的惰性。在不銹鋼和 玻璃柱上拖尾現(xiàn)象很?chē)?yán)重的樣品,如硫醇類(lèi)化合物,在毛細(xì)管柱 上能夠達(dá)到基線(xiàn)分離。
  填充柱
  毛細(xì)管柱對(duì)樣品量的要求小于填充柱。特定的進(jìn)樣口,見(jiàn)19頁(yè) “分流/不分流進(jìn)樣口”,允許采用常規(guī)進(jìn)樣量而在樣品進(jìn)入色譜 柱之前進(jìn)行分流。
  在填充柱內(nèi).固定液被涂在粒度均勻的載體顆粒上以增大表面積. 減少涂層厚度。涂好的填料被填充在金屬.玻璃.或塑料管內(nèi). 如圖17。大多數(shù)金屬填充柱的外徑是1/8或1/4英寸。玻璃柱通常是1/4 英寸外徑,但是內(nèi)徑不同,使之與兩種規(guī)格的不銹鋼柱有相同的 分離效果。


 


  填料上的涂層
  填充柱
  圖
  填充柱有較大的樣品容量.是老式的靈敏度較低的檢測(cè)器所必需 的。然而.采用現(xiàn)代高靈敏度的檢測(cè)器.樣品容量大的優(yōu)勢(shì)已經(jīng) 消失。填充柱仍然適用于氣體樣品.但是.毛細(xì)管柱對(duì)于大多液 體樣品會(huì)有更好的分離度。
  色譜柱管材
  色譜柱管材料包括:
  不銹鋼一耐用,但是相對(duì)活潑的柱表面可能導(dǎo)致被分離組分的 損失和峰拖尾。
  玻璃一質(zhì)脆,通常要求對(duì)內(nèi)表面進(jìn)行脫活處理。
  熔融石英一僅用于毛細(xì)管柱.惰性好、堅(jiān)固耐用.是zui常用的 柱材料。色譜柱特性
  色譜柱的用途是將多組分的樣品分成窄的、分離良好的色譜峰 這兩個(gè)目標(biāo)并不是*無(wú)關(guān)的。
  柱效
  高柱效的色譜柱產(chǎn)生窄的色譜峰。見(jiàn)圖
  低柱效高柱效
  圖18 柱效


 


  柱效是由色譜柱的結(jié)構(gòu)(小的柱內(nèi)徑和薄的固定相涂層有zui高的 柱效)和載氣流速?zèng)Q定的。
  表2是所推薦的載氣流速


 

。
  表2 推薦的載氣流速
    注:較低的流速接近于載氣與色譜柱的優(yōu)化值。通常.色譜柱運(yùn) 行得更快.分析就更迅速.而不會(huì)損失多少柱效。如果分離非常 好或使用更短的色譜柱.色譜柱甚至還可以運(yùn)行得更快。大多數(shù) 情況下.不用低于推薦值的流速.因?yàn)樗鼈冄娱L(zhǎng)分析時(shí)間.還會(huì) 降低柱效。
  載氣控制
  填充柱內(nèi)的流速通常是用質(zhì)量流量控制器來(lái)控制的。毛細(xì)管柱, 由于它的流速很低.常常是用壓力來(lái)控制流速的。
  有些GC提供電子氣路控制。這樣的儀器允許從鍵盤(pán)上設(shè)定流速 并從顯示器上讀出。
  柱分離度
  高分離度的色譜柱能夠作到基線(xiàn)分離。如果色譜峰很窄(柱效 高),分離將會(huì)更容易實(shí)現(xiàn)。
  載氣流速的稍微改變能對(duì)分離度產(chǎn)生顯著的影響。
  結(jié)合柱效和分離度的數(shù)學(xué)定義式,我們可以得到重要的結(jié)論:
  色譜柱分離度與柱長(zhǎng)的平方根成正比。
  這意味著增加柱長(zhǎng)并不是提高分離度行之有效的方法。柱長(zhǎng)加倍,分 離時(shí)間(和色譜柱成本)也加倍,但是分離度僅僅增加大約40%。
  柱選擇性
  這是一個(gè)定義不很明確的、與固定相有關(guān)的性質(zhì)。事實(shí)上,它是 固定相對(duì)兩種化合物表現(xiàn)出不同作用的程度。選擇性低一兩組分 同時(shí)流出。選擇性高一兩色譜峰分離。用毛細(xì)管柱還是填充柱
  兩者各有所長(zhǎng)。下面是一些需要考慮的因素。
  氣體分析通常用填充柱完成。填充柱有足夠的柱容量來(lái)適應(yīng)較 大體積的氣體進(jìn)樣量。氣體樣品分析常用填料包括:
  分子篩一氧氣,氮?dú)?,氦氣,氫氣,二氧化碳,一氧化碳?甲烷等。
  氧化鋁一丙烷或更大分子量的化合物
  多孔性聚合物微球(Porapaks) -乙烷,丁烷,二氧化碳等。
  其中一些填料(但不是所有填料)可以用于毛細(xì)管色譜柱中。
  毛細(xì)管柱有比填充柱更高的分離度。即使選擇性低一些,通常 也能實(shí)現(xiàn)足夠的分離。
  一根毛細(xì)管柱能夠完成多種分析,而用填充柱則可能需要多根 才能完成。
  對(duì)毛細(xì)管柱和填充柱都適用的的固定液有: 甲基硅烷一非極性到中等極性
  苯基甲基硅烷(5到50%的苯基)一烯烴,芳香化合物, 中等極性化合物
  聚乙二醇)_酸,強(qiáng)極性的物質(zhì)
  由于毛細(xì)管柱高的分離度,通常可以犧牲一點(diǎn)分離度而減少分 析時(shí)間。由于分離度與柱長(zhǎng)的平方根成正比,因此一根良好的 毛細(xì)管柱可以被截成兩段很好的毛細(xì)管柱,而僅損失很少的分 離度。分離時(shí)間卻可以減少一半!
  柱溫
  色譜柱內(nèi)的固定相(涂層)有一個(gè)適用的溫度范圍。
  漫菇溫度通常是熔點(diǎn)。低于此.您所做的是氣/固色譜;高于 此,您所做的是氣/液色譜。結(jié)果可能大不相同。
  漫暮溫度通常是指沸點(diǎn)或降解溫度。
  色譜柱通常安裝在可控溫的柱箱里,因?yàn)闇囟葘?duì)分離的影響是很 大的。
  溫度
  柱溫可以采用恒溫或程序升溫。如圖19。


 


    這是操作柱溫箱zui簡(jiǎn)單的方法。在整個(gè)分析過(guò)程中,柱溫將保持 不變。它有以下優(yōu)點(diǎn)
  柱溫箱總是處于可進(jìn)行樣品分析的狀態(tài)。
  兩次分析之間不需要間隔時(shí)間。
  缺點(diǎn):
  若樣品組分的沸點(diǎn)范圍很寬,那么恒溫分離將會(huì)需要很長(zhǎng)時(shí)間, ?由于色譜峰隨時(shí)間而展寬,后面流出的峰將會(huì)難于檢測(cè)或測(cè)定。
  程序控溫
  在分析過(guò)程中,柱溫隨時(shí)間而變化,通常是升高柱溫。它的優(yōu)點(diǎn)是: ?減少分析時(shí)間
  整個(gè)分離過(guò)程中峰形一致,檢測(cè)和測(cè)定更容易。 缺點(diǎn):
  樣品組分將經(jīng)歷比恒溫分離更高的溫度,這可能會(huì)導(dǎo)致某些敏 感組分降解。
  在兩次進(jìn)樣之間.柱溫箱必須冷卻到初始溫度。這樣就抵消了 部分所節(jié)省的分析時(shí)間。
   氣相色譜儀原理
  組分檢測(cè)
  熱導(dǎo)檢測(cè)器
  工作原理 40 火焰離子化檢測(cè)器(
  工作原理 42 電子捕獲檢測(cè)器(ECD) 43 工作原理
  本章所介紹的三種檢測(cè)器能夠完成GC的大部分工作。還有其他 一些檢測(cè)器起互補(bǔ)作用(見(jiàn)表3),大多是元素專(zhuān)屬性檢測(cè)器或 質(zhì)量選擇性檢測(cè)器,在這里將不對(duì)它們做詳細(xì)介紹。
  表3 其他檢測(cè)器
 


 

   熱導(dǎo)檢測(cè)器
  所有氣體都能夠?qū)幔菤錃夂秃獾臒釋?dǎo)系數(shù)zui大(見(jiàn) 表4)。當(dāng)兩者任何一種作為載氣時(shí),任何其他成分的存在都將導(dǎo) 致熱導(dǎo)檢測(cè)池中氣流熱導(dǎo)率的下降。
  用TCD可以測(cè)量這種變化,并用來(lái)創(chuàng)建色譜圖。
  表4 某些氣體相對(duì)于正己烷的熱導(dǎo)率
 


 

  氣體相對(duì)熱導(dǎo)系數(shù)
    由于TCD是基于熱導(dǎo)率的差異而工作的,故氫氣或氦氣顯然是優(yōu) 選的載氣。
  工作原理
  當(dāng)電壓施加于熱絲時(shí).它就發(fā)熱。穩(wěn)定的溫度取決于所施加的電 壓、熱絲的電阻和熱絲向周?chē)h(huán)境散熱的速率。
  如果熱絲被載氣所包圍.載氣熱導(dǎo)率的任何變化都會(huì)引起熱絲溫 度的改變。這樣就導(dǎo)致熱絲電阻的變化。早期的TCD設(shè)計(jì)是將四根熱絲連接成惠斯通電橋。柱流出物流經(jīng) 兩根相對(duì)的熱絲;純的載氣(參比氣)流過(guò)另外兩根熱絲。當(dāng)有 被分離樣品組分流出色譜柱進(jìn)入檢測(cè)器時(shí),電橋的平衡被破壞。
  現(xiàn)代的TCD設(shè)計(jì)如圖20所示。
 


 

  此檢測(cè)器只用一根熱絲??焖偾袚Q閥使得柱流出物(含樣品)和 參比氣交替通過(guò)檢測(cè)池。如果兩氣流是一樣的一沒(méi)有被分離的組 分,氣體切換時(shí)熱絲電阻不變。
  然而,在有樣品組分進(jìn)入檢測(cè)池時(shí),切換到色譜柱流出氣時(shí),熱 絲溫度降低;當(dāng)切換到參比氣時(shí),熱絲溫度又恢復(fù)原值。電子傳 感器能夠探測(cè)到此變化并調(diào)節(jié)熱絲的電源供給以使溫度保持恒定。
  圖20 熱導(dǎo)檢測(cè)器
  電源供給變化曲線(xiàn)的波動(dòng)幅度取決于柱流出物(有組分存在時(shí)) 和參比氣之間熱導(dǎo)率的差異。火焰離子化檢測(cè)器
  氫氣和空氣燃燒所生成的火焰產(chǎn)生不多的離子。然而有含碳有機(jī) 物進(jìn)入火焰中燃燒時(shí),離子產(chǎn)率將增大。
  工作原理
  從色譜柱流出的載氣和氫氣混合后在空氣中燃燒。FID有兩個(gè)電 極,其中之一是火焰燃燒的噴嘴,另一個(gè)加上極化電壓后用來(lái)收 集火焰中的離子。
  當(dāng)組分進(jìn)入火焰時(shí),收集極所記錄到的電流增大。該電流經(jīng)過(guò)放 大后形成色譜圖。
  圖21 火焰離子化檢測(cè)器


 


  對(duì)在火焰中產(chǎn)生離子的任何物質(zhì)都有響應(yīng),幾乎包括所有有 機(jī)化合物(有少數(shù)例外)。
  通用的FID設(shè)計(jì)如圖21所示。
  空 極焰 放電火
  電子捕獲檢測(cè)器(
  電子捕獲檢測(cè)器廣泛應(yīng)用于環(huán)境分析領(lǐng)域,這是因?yàn)樗鼘?duì)含鹵素 化合物有很高的靈敏度,包括大部分除草劑和農(nóng)藥。
  工作原理
  檢測(cè)池中的放射性同位素,通常是63Ni,發(fā)射出0射線(xiàn)。^射線(xiàn)和 載氣分子碰撞而產(chǎn)生低能量的自由電子。在兩電極間施加極化電 壓以捕集電子流。
  某些分子能夠捕獲低能量的自由電子而形成負(fù)離子。當(dāng)此類(lèi)化合 物分子進(jìn)入檢測(cè)池時(shí),部分電子被捕獲從而使得收集電流下降。 信號(hào)經(jīng)過(guò)處理后形成色譜圖。
  圖22是一種ECD的結(jié)構(gòu)示意圖。

 
 

 


  是高度選擇性的檢測(cè)器:對(duì)能捕獲電子的物質(zhì)有高的靈敏 度,而對(duì)其他物質(zhì)則幾乎不響應(yīng)。一些相對(duì)響應(yīng)值見(jiàn)表5。
  表5 ECD對(duì)某些化合物的靈敏度


 


  化合物相對(duì)于苯(響應(yīng)值=1)的響應(yīng)值
   氣相色譜基本原理
   譜圖解析
  色譜峰測(cè)量 47 保留時(shí)間 47 色譜峰大小 47 組分定性 49 組分定量 50 未校準(zhǔn)計(jì)算 50 峰面積與峰高百分比法 50 校準(zhǔn)計(jì)算 52 歸一化法 54 外標(biāo)法 55 內(nèi)標(biāo)法 56色譜儀產(chǎn)生隨時(shí)間而變化的信號(hào)。當(dāng)信號(hào)被記錄下來(lái)時(shí),就形成 我們熟悉的色譜圖(見(jiàn)圖23)。


 


  圖23 典型色譜圖
  色譜圖可以通過(guò)手動(dòng)或電子處理方式轉(zhuǎn)化為峰保留時(shí)間或峰大小 的數(shù)據(jù)列表。色譜峰測(cè)量
  對(duì)于一個(gè)色譜峰,我們可以獲得兩個(gè)基本的測(cè)量數(shù)據(jù)- ?進(jìn)樣后到色譜峰被檢測(cè)到的時(shí)間 ?色譜峰的大小
  保留時(shí)間
  峰出現(xiàn)的時(shí)間是從開(kāi)始進(jìn)樣到被檢測(cè)到的時(shí)間,包括兩部分:
  一載氣流過(guò)色譜柱所用的時(shí)間??赏ㄟ^(guò)注射空氣或其他
  沒(méi)有相互作用的物質(zhì)來(lái)測(cè)定。
  保留時(shí)間一由于被分離組分與色譜柱固定相相互作用所造成的 滯留時(shí)間。
  在大多數(shù)情況下.通常忽略死時(shí)間而把出峰時(shí)間認(rèn)為是保留時(shí)間。
  色譜峰大小
  色^峰大小可以通過(guò)峰高或峰面積來(lái)測(cè)定,二者都是相對(duì)于基線(xiàn) 而言的。
  色譜峰下的基線(xiàn)不能直接測(cè)量。它必須從色譜峰兩側(cè)的基線(xiàn)處測(cè)量
  對(duì)于分離良好的峰這是很簡(jiǎn)單的。但是當(dāng)峰發(fā)生重疊,或出現(xiàn)在 溶劑峰的拖尾側(cè),或其他非理想化的情況時(shí),測(cè)量就比較困難一 些。鑒于此,花在改善峰分離條件上的時(shí)間是值得的。
  峰高
  這是zui簡(jiǎn)單的測(cè)量,僅僅需要一把測(cè)量尺。它是從峰尖到基線(xiàn)的 垂直距離。
  峰面積
  此面積是指由色譜峰信號(hào)曲線(xiàn)和基線(xiàn)所圍成的面積。通過(guò)電 子方式來(lái)測(cè)量。
  圖24為兩個(gè)測(cè)量參數(shù)的圖示。


 


  測(cè)量基線(xiàn)
  圖24 色譜峰測(cè)量
  積分儀和數(shù)據(jù)系統(tǒng)
  積分儀用來(lái)測(cè)量色譜峰的面積和峰高.以及峰保留時(shí)間。它們能 夠方便而重現(xiàn)地將曲線(xiàn)(色譜圖)轉(zhuǎn)換為表格(時(shí)間和大?。?。
  數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)不僅有積分儀同樣的優(yōu)點(diǎn).而且具有更多的功能:
  軟件控制的積分儀比機(jī)械的積分儀更靈活。
  不用重復(fù)進(jìn)樣,可以采用不同的積分和計(jì)算參數(shù)對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行再 處理。
  系統(tǒng)能夠更加的完成本章所介紹的幾種基本的計(jì)算。 ?系統(tǒng)能夠給出用戶(hù)所需要的報(bào)告格式。 ?色譜峰的校準(zhǔn)變得非常簡(jiǎn)單。 既可以進(jìn)行一點(diǎn).也可以進(jìn)行多點(diǎn)校準(zhǔn)。 ?原始數(shù)據(jù)和已處理的數(shù)據(jù)可以被保存以備后用^ ?系統(tǒng)可以同時(shí)處理多臺(tái)氣相色譜儀的數(shù)據(jù)。
  因?yàn)樵S多化合物可能在同一時(shí)間(或幾乎同一時(shí)間)流出色譜 柱,因此僅僅依靠氣相色譜本身是不能對(duì)一個(gè)*未知的化合物 進(jìn)行定性的。
  然而,當(dāng)問(wèn)題被加以限定時(shí),氣相色譜將變成一個(gè)強(qiáng)有力的工具。 可以通過(guò)比較氣相色譜圖以確定樣品是否相同。例如,油輪里的原 油樣品可以和海上浮油比較以確定油輪是否應(yīng)對(duì)原油的泄漏負(fù)責(zé)。
  對(duì)于排除可疑性是很有用的。如果您從先前的實(shí)驗(yàn)中知道異辛 烷在1.9分鐘出峰,那么一個(gè)在1.5分鐘出的峰一定不會(huì)是異辛 烷。那么它是什么呢?
  幸運(yùn)的是,您不必要考慮所有的有機(jī)化合物。樣品信息限定了可 能的化合物。例如,您不會(huì)期望在止痛藥中找到鏈霉素。
  當(dāng)一個(gè)未知的峰被初步確定后,還必須在別的不同性質(zhì)的色譜柱 上重現(xiàn)以得到確認(rèn)。如果一個(gè)化合物在基于沸點(diǎn)分離的柱(甲基 硅氧烷)和極性柱(聚乙二醇)上有正確的保留時(shí)間,此定性很 可能就是正確的。
  在處理已知樣品組分并且要求定量時(shí)是特別有用的。GC通常 也用來(lái)監(jiān)測(cè)雜質(zhì)組分的存在(作為額外峰)。
  組分定性
  zui后.GC可以和質(zhì)譜或其他選擇性檢測(cè)器聯(lián)用以提供明確鑒定 未知組分所需的輔助數(shù)據(jù)。組分定量
  未校準(zhǔn)計(jì)算
  當(dāng)載氣通過(guò)檢測(cè)器時(shí)將會(huì)產(chǎn)生信號(hào)。如果沒(méi)有樣品組分存在.所 產(chǎn)生的信號(hào)是基線(xiàn)。當(dāng)有組分出現(xiàn)時(shí),信號(hào)將會(huì)增強(qiáng)。
  當(dāng)組分通過(guò)時(shí).信號(hào)和其投影的基線(xiàn)所圍面積是峰面積。從色譜 峰頂?shù)酵队暗幕€(xiàn)的zui大垂直距離是峰高。
  積分伩或數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)負(fù)責(zé)處理繪制基線(xiàn)和測(cè)量峰面積和峰高這 項(xiàng)困難的任務(wù)。其結(jié)果就是測(cè)量的響應(yīng)值(MR)。
  峰面積與峰高百分比法
  在一次進(jìn)樣分析過(guò)程中每一個(gè)色譜峰所占總的峰面積或峰高的百 分比。
  假設(shè)檢測(cè)器對(duì)所有組分都有相同的響應(yīng)。計(jì)算公式見(jiàn)公式1。 第n個(gè)峰含量
  第n個(gè)峰的MR/_次進(jìn)樣的所有MR的和
  優(yōu)點(diǎn):
  快速,因?yàn)椴恍枰M(jìn)行校準(zhǔn)。 ?進(jìn)樣量在一定范圍內(nèi)變化不影響結(jié)果。
  缺點(diǎn):
  所有組分的色譜峰必須能夠檢測(cè)到。
  任何沒(méi)有被檢測(cè)到或有沒(méi)流出色譜柱的峰都會(huì)減少M(fèi)R的總 和。這會(huì)造成所有被測(cè)物質(zhì)含量值偏高。如果組分的響應(yīng)因子不同,未校準(zhǔn)計(jì)算的結(jié)果是不準(zhǔn)確的。這會(huì) 造成早流出的峰的測(cè)得含量偏高。
  適用范圍
  為建立校準(zhǔn)表而列出響應(yīng)信號(hào)和保留時(shí)間。 ?要進(jìn)行快速分析,與設(shè)定的極限值比較,結(jié)果重現(xiàn)。 ?用于過(guò)程監(jiān)測(cè),產(chǎn)品檢驗(yàn)測(cè)試等。 ?不能用于對(duì)準(zhǔn)確度要求高的分析。校準(zhǔn)計(jì)算
  如果峰面積和峰高百分比定量不能滿(mǎn)足需要,就要用標(biāo)準(zhǔn)樣品分 析所得數(shù)據(jù)進(jìn)行校準(zhǔn)計(jì)算,以建立單個(gè)色譜峰的定量校準(zhǔn)曲線(xiàn)。
  zui簡(jiǎn)單的校準(zhǔn)是響應(yīng)因子,它是通過(guò)已知組分的含量除以相應(yīng)峰 的大小來(lái)計(jì)算的。
  用圖表示,響應(yīng)因子是組分含量對(duì)色譜峰大小曲線(xiàn)的斜率,如 圖邸所示。
  色譜峰大小
  圖25 響應(yīng)因子


 


  響應(yīng)因子可通過(guò)分析一個(gè)含有所有欲校準(zhǔn)組分的標(biāo)準(zhǔn)混合溶液來(lái) 進(jìn)行測(cè)定。
  但是,響應(yīng)因子方法有兩個(gè)假設(shè)的前提條件: ?含量/峰面積(峰高)曲線(xiàn)經(jīng)過(guò)原點(diǎn)。 ?含量/峰面積(峰高)曲線(xiàn)是直線(xiàn)。
  對(duì)于一個(gè)可靠的校準(zhǔn),兩個(gè)前提條件都必須通過(guò)實(shí)驗(yàn)來(lái)加以證明 如果曲線(xiàn)確實(shí)是一條直線(xiàn)且確實(shí)通過(guò)原點(diǎn),則響應(yīng)因子是有效的
  在圖25中,響應(yīng)因子可用于色譜峰A和B,但不適用于色譜峰C。 兩種形式的定量校正用公式2和公式3來(lái)表示。
  對(duì)于色譜峰A和
  峰的CR值=峰旳MR值X色譜峰響應(yīng)因子⑵
  對(duì)于色譜峰
  峰的CR值=色譜峰MR值旳<響應(yīng)曲線(xiàn)量>⑶
  色譜峰C只有用整個(gè)校準(zhǔn)曲線(xiàn)進(jìn)行校正。手動(dòng)進(jìn)行這樣的處理是 很費(fèi)時(shí)的,但是用數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)就很容易做到了。歸一化法
  歸一化百分比法與面積和峰高百分比法類(lèi)似,但是要用校正的響 應(yīng)值(CR)代替測(cè)量的響應(yīng)值,如公式4所示。
  第n個(gè)色譜峰含量
  第n個(gè)色譜峰的CR值/所有峰的CR之和]X 100⑷
  此計(jì)算方法可對(duì)組分靈敏度差異進(jìn)行校正,這對(duì)流出早的色譜 峰的計(jì)算結(jié)果更加準(zhǔn)確。
  進(jìn)樣量在一定范圍內(nèi)變化不影響結(jié)果。 缺點(diǎn):
  此方法必須經(jīng)過(guò)校準(zhǔn)。
  所有的峰都必須能被檢測(cè)。任何沒(méi)有被檢測(cè)到或有沒(méi)流出色譜 柱的峰都會(huì)減少CR的總和。這會(huì)造成所有被測(cè)物質(zhì)含量值偏高。
  所有的峰都必須被鑒定和校準(zhǔn),以求達(dá)到zui高的準(zhǔn)確度。未知 的(故未校準(zhǔn))峰將會(huì)降低校準(zhǔn)的準(zhǔn)確度。
  適用范圍
  如果沒(méi)有高沸點(diǎn)化合物存在,就可給出非常準(zhǔn)確的結(jié)果。 外標(biāo)法
  外標(biāo)法zui大的優(yōu)點(diǎn)是只對(duì)目標(biāo)化合物的色譜峰進(jìn)行校準(zhǔn)即可。其 計(jì)算非常簡(jiǎn)便;見(jiàn)公式5。
  第n個(gè)色譜峰含量=第n個(gè)色譜峰的CR值(
  優(yōu)點(diǎn):
  只需對(duì)目標(biāo)化合物進(jìn)行校準(zhǔn)。 ?只需目標(biāo)化合物流出色譜柱并被檢測(cè)即可。 ?每一個(gè)校準(zhǔn)的峰都是獨(dú)立進(jìn)行計(jì)算的。
  缺點(diǎn):
  必須對(duì)目標(biāo)化合物進(jìn)行校準(zhǔn)。
  外標(biāo)法假定儀器漂移是可以忽略的。必須定期用已知測(cè)試樣進(jìn) 行測(cè)試以確證這一點(diǎn)。
  因?yàn)橥鈽?biāo)法是計(jì)算而非相對(duì)計(jì)算,因此恒定的進(jìn)樣量是至 關(guān)重要的。用手動(dòng)進(jìn)樣很難保證這一點(diǎn)。實(shí)際上,氣體或液體 進(jìn)樣閥,或自動(dòng)液體進(jìn)樣器是必須的。
  適用范圍
  使用進(jìn)樣閥進(jìn)行氣體分析。隨著儀器穩(wěn)定性能的提高.借助于自 動(dòng)進(jìn)樣裝置保證恒定的進(jìn)樣量,外標(biāo)法已經(jīng)取代了許多過(guò)去要求 用內(nèi)標(biāo)法來(lái)測(cè)定的分析工作。
  內(nèi)標(biāo)法
  內(nèi)標(biāo)法對(duì)每一個(gè)色譜峰提供獨(dú)立的計(jì)算。它同時(shí)還對(duì)進(jìn)樣量的波 動(dòng)、儀器漂移和其他影響因素進(jìn)行校正。
  雖然隨著現(xiàn)代儀器的發(fā)展外標(biāo)法有很大的改進(jìn),但是內(nèi)標(biāo)法仍被 認(rèn)為是zui準(zhǔn)確的色譜定量方法。
  內(nèi)標(biāo)法的基本計(jì)算公式見(jiàn)公式6。
  第n個(gè)峰的含量
  第n個(gè)峰的CR值/內(nèi)標(biāo)峰的CR值I X內(nèi)標(biāo)峰旳含量
  內(nèi)標(biāo)、峰的含量是在分析之前加在待測(cè)樣品中的已知內(nèi)標(biāo)化合物
  的含量。
  這通常被認(rèn)為是zui為準(zhǔn)確的定量方法。
  只需對(duì)目標(biāo)化合物進(jìn)行校準(zhǔn)。 只需目標(biāo)化合物流出色譜柱并能夠檢測(cè)到》 ?每一個(gè)校準(zhǔn)峰是獨(dú)立計(jì)算的。 ?進(jìn)樣量微小的變化不影響測(cè)定結(jié)果。 ?微小的儀器漂移不影響測(cè)定結(jié)果。
  缺點(diǎn):
  必須對(duì)目標(biāo)峰進(jìn)行校準(zhǔn)。 ?每個(gè)樣品中必須加入已知量的內(nèi)標(biāo)化合物。
  適用范圍
  要求高準(zhǔn)確度的液體樣品分析。
  注釋
  內(nèi)標(biāo)一詞有兩個(gè)稍有區(qū)別的含義
  外標(biāo)法原本是為了補(bǔ)償手動(dòng)進(jìn)樣所引起的進(jìn)樣量誤差而開(kāi)發(fā) 的。為了達(dá)到此目的,內(nèi)標(biāo)化合物在樣品前處理(萃取、蒸 餾,等等)完成后加到將要進(jìn)樣的樣品中去。對(duì)內(nèi)標(biāo)物的主要 要求是樣品中不含有該物質(zhì),同時(shí)內(nèi)標(biāo)化合物能夠產(chǎn)生與樣品 組分*分離的、峰形很好的色譜峰。內(nèi)標(biāo)物不必和樣品組分 的化學(xué)性質(zhì)相似。
  在許多生化分析和相關(guān)的應(yīng)用中,內(nèi)標(biāo)化合物是在樣品處理之 前加入到原始樣品中去。在這種情況下,內(nèi)標(biāo)化合物的化學(xué)性 質(zhì)必須和樣品相似,以保證前處理步驟對(duì)內(nèi)標(biāo)物和樣品組分有 相同的影響。此時(shí),內(nèi)標(biāo)物用來(lái)對(duì)兩種不同的因素進(jìn)行較正: 在預(yù)處理過(guò)程中樣品回收量的誤差和進(jìn)樣時(shí)樣品量的誤差。用 單一內(nèi)標(biāo)物是不可能實(shí)現(xiàn)這兩個(gè)目的的。通過(guò)控制樣品預(yù) 處理過(guò)程和用實(shí)驗(yàn)來(lái)證明回收率是高度重現(xiàn)的,那么誤差可以 減少至可接受的程度。

色婷婷五月综合网| 亚洲人人操| 丁香五月婷婷网| WwW天天干| 99视频在线播放大全| 伊人大综合| 色婷婷成人做爰A片免费看网站| 五月婷婷丁香五月| 色久天| 激情五月婷婷中文字幕| 狠狠爱婷婷丁香| 免费观看全黄做爰的视频| 26UUU欧美激情一区二区| 深爱五月综合网| 婷婷久久99| 69精品无码一区二区三区| 欧美性丁香色色五月天干干| 五月天播播中文字幕| 久久免费高| 超碰97免费在线| 久久久五月四色| 九九sese| 啪色综合| 久热伊人在91| 日韩精品一区二区三区,四区,五区视频| 99热这里只有精品8| 色色色色色色色色色999| 丁香色情五月天| 欧美一线视频| 亚洲AV电影美洲AV电影| 国产成人网址| www.国产色| 国产精品美女| 久久 天天| 欧美色爱五月天| 丁香五月综合在线播放| 婷婷五月天堂网| 男人視頻站| 草草夜夜操| 国产69精品久久久久999小说| 久久精品国产AV一区二区三区 | 九九色热| 97人碰人操| www.婷婷| 色碰碰| 五月激情小说| 日日操夜夜爽| 另类小说五月天激情| 天堂久久精品| 黄网在线播放| 98永久精品| 激情久久网 | 国产AV午夜精品一区二区入口| 五月欧美色色五月| A色色| 丁香色情五月综合网站| 婷婷激情丁五月| 日日婷婷不卡| 九九热只有精品6| 婷婷综合网性| 香蕉网久久| 色和综合网| 婷婷在线网| 久久久久9| 九九无码| 五月婷婷69| 亚洲欧美另类在线23p| 婷婷之六月丁香| 狠狠色丁香久久久婷| 日本三级中国三级99人妇网站| 日本久久高清| 婷婷丁香五月天哟啪| 骚五月婷婷| 丁香六月天婷婷| 丁香婷婷久久综合在线| 男同色五月开心五月激情五月| 欧美天堂婷婷日韩| 五月天开心网| 五月网站| 久久婷婷六月综合| 五月天婷婷综合网| 99九无网码| 我爱大香蕉| 久久机热/这里只有精品| 亚洲综合五月天婷婷| 无码少妇高潮喷水A片免费| 色伦专区97中文字幕| 丁香综合网| 99精品在线播放| 最新av在线观看| 色九九综合| 婷婷五月天综合在线| 久久精品国产一区二区三区四区| 夜色热久| 97亚洲婷婷| 丁香婷婷五月天激情四射| 这里只有精品免费在线视频| 色天天久婷婷| 免费99情趣网视频| 熟女激情网| 色天天综合天天综合频道。| 久久性爱网站| 亚洲中文乱字字幕线在永久| www.夜夜操.com| av在线激情| 色播五月综合网| 亚洲熟妇无码乱子AV电影| 亚洲在线操| 免费看成人AA片无码视频吃奶 | 九九热经典视频在线观看| 亚洲精| 毛片色五月| 伊人色综合网| 激情婷婷五月天| 亚洲V国产V欧美V久久久久久| 91久久人人操| 色五月婷婷综合| 激情开心五月婷婷| 91日韩在线| 九九大香蕉黄色影院| 久久免费精品小视频| 激情五月天婷婷直播| 激情亚洲五月| 色偷偷五月天| 99精品视频在线观看| 99ER热精品视频| 东京热人妻一区二区三区在线| 亚洲、欧美、国产另类笫二区| 欧美激情五月天婷婷| 天天摸,天天爽| 五月天综合在线观看| 夜夜夜夜夜骑撸| 色色丁香| 亚洲成人AV电影在线| 色综合av超碰| 久久精品五月天| 激情深爱综合| 天天干天天曰天天射| 丁香五月婷婷婷桃花影院| 99内射视频| 婷婷五月 丁香六月| 五月激情婷婷在线| 无码激情AAAAA片-区区| 丁香婷婷九月在线| 麻豆精品| 婷婷久久夜| 久久精品性爱| 少妇AB又爽又紧无码网站| 色哟呦av| 中美日韩成人在线| 五月天影院| 丁香五月欧美午夜视频| 久久a热| 色婷婷影视99| 五月丁香啪啪综合网| 婷婷天天综合| 囯产精品久久欠久久久久久九大| 成人精品视频99在线观看免费| 亚洲一级AV在线免费播放| 久久久激情视频| 色婷婷色五月综合| 五月丁香久久| 五月花成人网| 五月色情婷婷| 精品思思久久| 欧美成人精品A片免费一区99| 日日躁夜夜躁狠狠久久AV | 久热婷婷在线视频| 色婷婷狠狠色| 天天操比比| 色婷婷香蕉在线| 久久99综合| 丁香婷婷五月天色播| 爽tv | 亚洲色在线观看| 色色色色色日韩午夜激情 | 激情五月婷婷| 丁香亭亭激情四射| 色月视频| 婷婷成人视频| 玖玖色综合| 97人人超| 丁香六月五月婷婷| 91操熟女| 99精品视频推荐| 热的国产,热的综合,热的有码| 另类 在线| 日本韩国视频在线观看社区免费的9| 色丁香五月天射婷婷爱婷婷| 色色五月天婷婷丁香| 九九 激情 网| 九九精品re免费视频| 日韩成人精品一区久久久久| 天天爽天天日| 在线五月婷婷小电影| 久久机热这里只有精品| 8090在线影视少妇| 开心 五月 综合| 另类专区在线| 亚洲中文字幕在线电影| 伊人五月人妻精品| 影音先锋91资源站| 欧美日本99| 99视频这里只有久久精品| 天天干夜夜谢| 婷婷丁香五月天综合AV| 日韩AV片| 岛国午夜视频| 五月丁香黄色视频| 婷婷狠狠青青| 99色免费视频| 中文婷婷狠狠| 在线可以看的av网址| 丁香香蕉射射射| 丁香五月婷婷动漫视频| 成人做爰A片免费看视频| 免费成片在线观看| 欧美婷婷五月无砖| 亚洲欧洲中文日韩久久AV乱码| 亚洲欧美成人在线| 婷婷综合激情| 九九热99熟女| 欧美激情VA永久在线播放| 色五月激情图片| 六月婷色六月| 亚洲综合激情五月久久| 久久婷婷五月| 日日干天天| 99久热这里只有精品视频删减版| 丁香五月在线| 再綫Av免费視品| 久久曰曰| 操日本三片99| 裸体做A爰片毛片A片免费| 五月婷婷亚洲综合在线 | 涩综合在线 | 亚洲色图81p| 深爱五月天 开心网| 最新色色五月天| 婷婷色色欧美| 日日夜夜爽| 色婷婷影视99| 免费无码又爽又刺激A片涩涩直播| 懂色av蜜臀av粉嫩av永陈冠希| 可以免费看的av网站| 婷婷丁香中文字幕| 色婷婷成人五月| 色站9/| 99热只有这里有精品| 五月天丁香综合在线| 99热精国产这里只有精品| 婷婷狠狠操| 九色91视频| 超碰在线免费| 色婷婷色五月另类综合| 色五月综合激情| 五月总合激情网| 欧美大肥婆大肥BBBBB| 超碰99在线观看| 六月婷婷五月天| 777丁香六月青青草婷婷综合久月| 狠狠综合| 色婷婷婷婷| 婷婷狠狠色| 看全色黄大色大片| 97人人操人人爽| 六月丁香基地| 婷婷五月丁香青青草在线| 天天摸天天舔天天爽| 婷婷五月天伊人网| 五月婷婷伊人网| 影音先锋男人AV资源站| 亚洲 六月 综合| 综合色色五月| 91啪啪视频| 9有码中文| 337p大胆噜噜噜噜噜91Av| 婷婷涩涩五月天| 日本免费91| 五月天婷婷免费视频| www.99操.com| 日韩在线9| 天天 青草 制服丝袜 在线| 五月婷婷婷婷| 婷婷五月天综合色| 久久资源综合| 99热这里只有精品9| 天天插天天插天天日| 日曰躁夜夜躁2026| 欧美色频| AV在线大香蕉| 国产成人一区二区三区在线观看| 啪啪婷婷五月天激情| 欧美丰满熟妇BBB久久久| 婷婷五月天综合色| 五月丁香激情四射| 99热18| 婷婷五月天激情AV影院| Av在线资源| 这里只有精品1| www.久久爱.c n| 色色99| 久久最新色色色| 夜夜爽77777妓女免费下载| 久久思思热视频| av五月丁香| 色999;丁香五月| 亚洲bt丁香五月天婷婷激情小说| 久久精品日| 99热在线中文字幕| 亚洲VA欧美VA| 色婷婷激情五月天| 激情五月综合亚洲另类| 五月丁香六月婷婷色情| 色色五月天网站| 乱精品一区字幕二区| 五月天激情小说欧美激情| 91精品国产99久久久久久天美| 久久婷丁香五月| 丁香色五月婷婷17C| 两性婷婷丁香五月| 色5月婷婷| 蜜桃五月天| 婷婷五月天成人在线视频| 思思干精品| 久久婷婷五月天激情四射| 91精品久久久久久综合五月天| 成人婷婷色综合| 五月天开心婷婷激情网站 | 日本婷婷色| 欧美日韩999| 欧美成人热| 涩涩婷婷五月| 成人无码髙潮喷水A片| 夜夜操天天爽| 五月色婷婷亚洲 | 五月伊人综合| 色五月天丁香婷婷| avh片在线观看| 9色在线| www五月天com| 日本精品。999| 久久综合婷| 久久伊人大香蕉| 无码人妻电影| 久久99热免费最新版| 欧美黑人巨大猛烈cuckold| 国产ava| 久久久久久99日本| 老师的粉嫩小又紧水又多A片视频| 桃子网站| 五月天日日操夜夜操 | 99热国产婷婷| 99热这里只有精| 成人永久免费视频在线观看| 婷婷射婷婷舔| 91久久精品国产91性色TV| 婷婷丁香五月激情| 久久婷婷五月丁香| 安息电影在线观看完整版| 丁香五月激情网| 91色五月| 五月婷婷综合视频| 91精品熟女| 五月天色欧美| 大香蕉色婷婷伊人在线| 五月婷婷综合视频| 婷婷综合色图| 国产欧美日韩综合精品一区二区| 丁香五月视频在线观看| 99久久久| 丁香婷婷五月六月久久| 精品久9| 婷婷六月色| 色婷婷综合久久久久| 激情五月婷婷丁香| 99亚洲大片精品永久在线观看| 丁香婷婷六月婷婷六月婷婷六月婷婷| 99操久久| 99啪视频在线观看| 五月丁香777| 97婷婷丁香| 五月天桃色深爱网| 五月激情六月综合| 这里只有精品网站| 人人爽亚洲| 激情综合网亚洲色图| 凹凸探花电影| 99婷婷五月天| 永久的网站AAAA| 超碰99热精品| 狠狠色综合五月人人| 亚洲乱码日产精品BD| 99re思思热久久| 五月丁香啪啪| 天天草比天天爽| 天天做天天爱天天爽在| 亭亭丁香久久五月| 五月天婷婷免费| Aaa久久| 成人在线观看国产| 麻豆AV一区二区三区| 成人午夜天| 免费视频99| 丁香婷婷月| 五月婷婷婷| 日日色综合| 久久只这里有精品| 五月丁香六月花| 五月婷婷久久网| Jh7Uf088VHafNm| 小视频一区 | 五月激情综合美女久久| 玖玖资源站中文| 99热免费看| 婷婷五月天综合在线| 天天操人人干| 大地资源中文在线观看官网第二页| 人人操av| 精品久久9| 玖玖综合网| 亚洲最大在线| 久久久噜噜噜久久人妻| 精品亚洲国产成AV人片传媒| 五月婷婷欧美| 思思热视频在线| 午夜不卡久久精品无码免费| www免费在线视频| 999热这里只有美国精品| 碰碰碰碰碰99| 综合激情专区| 亚洲AV成人精品日韩在线播放| 99热在线观看免费中文| 亚洲精品视频在线播放| 少妇丁香婷婷| www。五月天激情| 97丁香花五月天激情小说| 97丁香五月天| 丁香香五月激情免费视频| 丁香五月婷婷姐| 色吧综合网| av在线超清中文| 开心五月婷婷在线视频免费观看| 久久丁香五月婷| 久色国产| 五月丁香六月激情综合| 久久a热| 狠狠的射| 五月激情站| 欧美日朝成人| 超碰在线国产| 日韩成人av在线| 天堂A∨在线| 日本综合色色| 亚洲AV网站| 国产全是老熟女太爽了| 99精品一二三四视频| 天天操五月天| 好好干Av| 狠色狠色狠色狠色狠色网| 丁香六月av| 超碰在线综合| 久热九九| 五月婷婷 欧美| 伊人婷婷青青cao| 色小说婷婷五月天天天| 欧州色色| 五月开心久久| 久久这里都是精品| www超碰| 婷婷伊人五月天| 99久热| 婷婷五月六月丁香| 国成人网| 欧洲综合视频| 日日操夜夜操狠狠操| 开心五月婷婷在线| 久久精品系列| 草草夜夜操| 亚洲一级AV在线免费播放| 欧美性爱中文字幕| 99精品久久久久久久婷婷| 丁香五月综合在线| 日韩久久这里只有精品| 九九99香蕉在线视频播放| 人人干99| 丁香五月天激情视频| 青草视频在线观看视频| 色婷婷啪啪| 激情五月深爱五月观看| 亚洲欧美一区二区三区四区爱爱动图| 九九在线精点品| 色久综合| 黑人无码一区| 青青操绿aaa一区日v| 欧美激情综合五月色丁香| 成片免费观看视频大全| 性做爰A片免费视频A片直播| 婷婷亚洲久久| 很操日本7| 色私五月婷婷| 99碰碰碰| 性色播| 日韩无码色色| 狠狠色婷婷7777久| 久色大香蕉| 97婷婷色| 丁香色婷婷| 99精品在线观看视频| 婷婷五月天桃花网| 97干视频在线| www.激情五月天.com| 丁香五月成人在线| 啪啪综合网| www.色色com| 蜜桃婷婷丁香五月天狠狠久久综合| 婷婷五月丁香五月| 五月丁香六月激情在线| 草榴视频网| 精品视频这里只有精品| 青草五月天| 久久综合99| 色色色色色综合| 天天撸夜夜爽| 拍拍视频| 亚洲无码影片| 婷婷99视频精品| 久久杏爱视频| 亚洲愉拍99热成人精品| 97超级碰人人| 99久久a线观| 婷婷五月电影| 中文中文在线| 国产67194| 天天拍天天操| 精品操逼一区二区| 婷婷色色网| 狠狠狠狠狠狠狠狠| 日本一毛片| 天天综合.com| 欧美 日韩 成人| 无码成人AAAAA毛片AI换脸| 日本情色一区二区| 久草婷婷| 99热在线观看| 爱iii做iiii日日| 亲子乱AV一区二区三区下载| 另类激情五月| 五月综合激情婷婷六月色窝 | se99视频| 操骚货在线| 第五婷婷伊人丁香色| 国产探花AV在线| 99免费| 97在线精品视频| 婷婷五月天免费| 色欲午夜无码久久久久久张津瑜| 国产99久9在线| 伊人久久激情图区五月| 色综合丁香| 色拍九九九| 精品一区二区三区木瓜| 99ri精品视频在线观看| 人人妻人人澡| 天天综合社区| 成人小说色图婷婷五月| 色六月天| 夜夜干 夜夜操| 色婷婷久久视屏| 十月丁香九月婷婷综合| 伊人在线另类| 日日懆天天懆| 久草婷婷在线| 狠狠狠五月婷婷六月丁香| 成人看片网站| 色999;丁香五月| 99热综合网| 超碰大香蕉网| 五月婷在线| 久9久9久9久9久9久9| 天天综合色99| 亚洲五月六丁香激情| 久久婷婷六月综合综合| 天天天操天天天爰| 色三级色三级| av在线免费网站 | 五月综合色| 色综合久久88色综合天天人守婷| 婷婷五月天奸女| 7777激情基地| 激情丁香六月| 99ri视频在线观看| 五月天婷婷深深爱| 精品一二三区久久AAA片| 日本熟女三区| 欧美经典片免费观看大全| 99精品视频在线免费观看| 99精品在线观看| 啪啪婷婷五月天激情| 久色视频| 日本操天堂| 婷婷五月色网| 成人va在线| 五月宗合激情网| 欧美婷婷成人| 超碰人人妻| 亚洲色频| 亚洲五月天婷婷| 大香蕉婷婷五月天| 任你擦免费视频| 国产AV午夜精品一区二区入口| 非洲一级AV| 97久久超碰| 9久久久久久久久久久| 欧美日韩成人在线观看| 在线视频99| 天天色天天日天天舔| 超碰色色综合| 婷婷情色五月天| 激情五月天黄色小说| 精品香蕉99久久久久网站| 人人干AV| Av狠狠色丁香婷| 天天插夜夜爽| 亚洲成人电影在线免费观看| 天天激情欧美美女| 97婷婷久久丁香| 芭乐视频在线播放| 九玖视频这里只有精品| 亚洲操b| 久久这里都是精品视频| 黄网在线观看免费| 激情小说五月天社区丁香| 亚洲成av人影院| 九九热视频思思| 97色 五月天丁香| 成人免费va| 久久五月视频| 天天肏视频| 综合激情五月天| 91日韩在线| 五月婷婷免费视频| 91人碰| 亚洲成人网站在线播放| 五月丁香综合啪啪啪啪啪| 婷婷D区| 婷婷五月色丁香在线看| 丁香五月熟女| 色情五月综合婷婷| 色噜噜狠狠色综| 97色色网| 五月丁香五月婷婷在线观看| 一婬一伦一区二区三区| 久久女婷| 91啪级电影| 99久久久久久久| 一起草av| 人人看人人要| 日韩av在线电影| 777精品久无码人妻蜜桃| 天天婷婷色六月| 日韩操人| 色九九九综合| 欧美成人精品A片免费一区99| 国产成人网| 疯狂做受XXXX高潮A片动画| 熟女五月天久久综合| 中国女人做爰A片| 夜夜骑夜夜操| 九九热再线九九视频免费在线观看 | 色九月婷婷丁香| 国产五月天激情小说| 久热视频97AV在线观看| 九九色热| 狠狠五月激情丁香六月| 91视频人人做97| 国产精品人成A片一区二区| 色 五月婷婷基地| 五月丁香六月激情综合| 激情人妻蜜夜系列区| 成人网在线视频| 欧美又粗又大一区二区在线观看| 丁香五月天激情四射网络不好| 人人摸人人澡人人| 狠狠操天天操综合| 182TV亚洲| 天天骑天天操| 亭亭玉月丁香| 五月丁香AV、伊人业余、性色熟妇| 色五月偷偷| 无码日本精品XXXXXXXXX | 五月婷丁香| 26uuu激情五月天| 久久五月网| 在线色婷婷| 色五月婷婷久久| 99热九九在线| 99啪啪| 婷婷99狠狠躁天天久久久九九九| 激情都市五月天| 7777激情基地| 河北真实伦对白精彩脏话| 永久免费一区二区三区| 色色影院aaaav| 国产精品成人AV在线| www.夜夜操| 97干婷婷| 五月婷婷丁香狠狠撸久久| 成人av免费观看| 密视AV综合在线| 日韩成人综合网| 伊人狠狠干| 国产成人在线精品| 婷婷六月天| 人妻久久久| 色久综合天天做视频| 婷婷五月天伊人在线| 丁香六月狠狠干| 天天操天天插| 强伦轩人妻一区二区电影| 丁香五月在线观看完整版| 欧美激情 日韩无码 婷婷 五月天 久久婷婷丁香五月一二三 | 97五月天| 99ri国产| 噜一噜在线| 欧美婷婷五月| 狠狠操狠狠爱| www.婷婷,com| 中文字幕婷婷在线| 91男人资源站| 综合AV网| 麻豆AV一区二区三区| 香蕉国产2013| 五月天婷婷五月| 99热精品网| 99色色| 超碰v| 99热在线精品观看| 久久这有这里精品| 热中文字幕| 91偷拍视频| 人人操人人妻| 色五月丁香五月| 思思热精品在线视频| 怡红院院在线导航网| 五月天婷婷情色| 欧美日韩成卜| 99热超碰在线| 99福利导航| 天天插天天射| 美女激情婷婷| 天天色天天搡| 日韩成人精品中文字幕| 婷婷色偷拍| 婷婷久久天堂网| 99精品视频在线观看| 国产乱人偷精品人妻A片| 五月丁香亚洲综合| 亚洲欧洲中文日韩久久AV乱码| 5月婷婷激情在线| 俺去也五月天婷婷| 夜夜躁婷婷AV| 超碰99热精品| 婷婷五月五月丁香| 丰满少妇乱A片无码| 久久久这里有精品| 99re在线播放| 亚洲综合激情五月| 夜夜夜夜撸夜夜操| 怡红院精品视频久久久久久久久| 五月婷婷,六月激情| 婷婷日| 六月丁香啪啪| 激情五月婷婷啪啪| 日日噜噜久久婷婷五月天| 色97啪啪| 91碰九色| 97色操| 九月av| 激情综合色图| 精品九九婷婷| 五月丁香视频色色| 久久 无毛。| www91久久| 碰97久久| 美女激情综合| 久久东京热婷婷五月| 婷婷涩涩五月天| 欧美色性色好| 99只有这里有精品在线视频| 狠狠的射| 婷婷久久色| 国产AV午夜精品一区二区入口| 成人va在线播放| 1819岁日本MACBOOK| 国产熟人AV一二三区| 天天摸色吧天天摸色吧| 99热97| 色五月激情综合| 日本色婷婷| 丁香婷婷色情| 色综合色色| 一起草Av| 99a级片| 婷婷性爱| 色色丁香| 被强行糟蹋的女人A片| 超碰九九热| 极品少妇XXXX精品少妇偷拍| 久久激情网| 91丨九色丨白浆秘| 久久婷婷内射| 日韩色色视频| 久久久天堂国产精品女人| 99这里只有精品| 91久久久久久久久久18| 色色色色色色色色色色色色色色,网站| 色综合99无码| 免费亚洲婷婷中文字幕| 97高清国语自产拍| 九九热视频精品| 综合天堂AV久久久久久久| 日韩美一级毛卡片| 亚洲五月天婷婷| 国产欧美婷婷五月| 亚洲五月色| 9久久久久| 国产成人精品亚洲线观看| 色五月激情图片| 亚洲av日韩无码| 这里只有精品日韩精品| 五月综合影院| 免费看欧美成人A片无码| 婷婷午夜天| 色五月AV| 国产肥白大熟妇BBBB视频| 久久久久久久久18久久| 五月婷婷综合社区| 亭亭丁香aV| 婷婷激情丁香五月婷婷激情丁香五月婷婷 | 五月综合激情| 五月婷婷丁香网| 日本97在线| 色色色精品无码区| 六月五月久久丁香| www.婷婷六月天| 91丨九色丨熟女丰满| 一本大道伊人AV久久综合| 超碰国产在线| 久草丁香婷婷五月天婷| 婷婷色网| 五月天激情小说电影| 久久综合热17c| 五月天久久丁香| 看全色黄大色大片| 国产亚洲精品久久久久久郑州| 97国产精品女人碰碰| 婷婷在线播放av| 黄色一级影片| 另类图片激情五月天| 橾逼网| 色婷婷成人做爰A片免费看网站| www.射伊蕉婷婷| 国产伦亲子伦亲子视频观看| 日比网免费国产| 日韩啪啪自拍| 丁香五月综合高清在线| 色五月av伊人| 深夜视频| 色五月综合| 99九九免费精品| 婷婷丁香视频在线观看免费| 婷婷干五月综合在线播放| 五月婷婷狠狠干| 欧美搡BBBBB摔BBBBB| 色五月婷婷激情基地| 26uuu色噜噜精品一区| 亚洲另类婷婷五月综合| 综合激情五月婷婷| 亚洲AV日韩在线观看| 玖玖无码中文| 五月婷婷开心爱| 色五月涩涩婷婷| 91碰碰碰| 韩国97天堂| 91丁香五月| 99爱视频精品在线观看| 很很干天天干| 亚洲五月丁香综合网| 岛国AV网站| 久久久久人妻精品| AV中文在线| 国产精品久久久久久白浆色欲| 夜夜操,天天撸| 丁香婷婷五月综合色情| 丁香六月婷婷色XXXXX| 丁香五月婷婷黑人妻黄色电影院| 久热这里只有精品视频免费观看| 99在线精品观看99| 曰本久久女| 大香蕉啪啪啪| 色色射| 婷婷五月情| 黄桃AV无码免费一区二区三区| 五月天色色色色色| 夜夜做天天爽| 五月婷婷啪啪网| 婷婷丁香www视频日本韩国| www..com色爱| 久久婷婷五月综合激情国产| 激情综合丁香六| 婷婷色播色五月五色五月天色妇| 玖玖热视频| 五月激情视频| BlACKEDRAW视频一区二区| 五月天婷a在线| www.91.com黄| www99热| 96自拍视频九色在线观看| 亚洲超碰在线| 五月亭亭综合五码| 六月丁香网| 欧洲亚洲免费视频9 | 久9热视频| 六月婷婷日| 成人综合视频在线| 婷婷色五月综合| 五月在线婷色| 超碰免费成人| 视频一二区| 九九这里都是精品| 666555。COm毛片| WWW五月婷婷| 超碰成人在线观看| 123草逼网| 激情五月天激情五月天| 精品欧美一区二区三区久久久| 99毛片| 婷婷五月天激情开心网| 国内自拍97在线| 九九热这里只有精品556| 日韩精品一区二区亚洲AV观看 | 亚洲综合欧美色丁香婷婷888月图片| 婷婷和五月天| 深爱婷婷网| 婷婷天堂综合网| 激情五月婷婷综合网| 久久性爱视频| 玖玖五月丁香| 淫视馆av三区| 五月天婷五月天综合网小说首页-五月天激激婷婷大综合,婷婷亚洲综合五月天小说 | α久久| 五月婷婷啪啪| 久久久精品99| 天天做好综合色| 色九九九综合| 亚洲综合丁香婷婷六月天| 久久久91| 色五月中文字幕| 少妇人妻综合色6699| 五月天大香蕉婷| 开心五月色婷婷综合开心网| 69凹凸成人综合网| 久久99热只有精品| 色婷另类| 1024操逼视频| 26uuu精品国产| 嫩草极品| 性色欲情 网站| 久久久婷婷婷| 天天色月| 欧美日韩一区二区三区四区| 日本久久超碰| 99视频在线播放大全| 五月丁香888| 婷婷五月天福利| 亚洲色婷婷五月天| 婷婷激情五月天在线| 久99久视频精品| 天天在线久久综合 | 琪琪理论片| 国产成人精品一区二三区熟女在线| 五月天激情影院| 欧洲电影在线观看免费版英语版 | 婷婷在线播放av| 人人爱国产| 99国产er热视频| 国产成人+综合亚洲+天堂| 日本女va| 丰满少妇猛烈A片免费看观看| 婷婷她六月天| 婷婷深爱五月天| 综合在线丁香五月| 五月婷婷玖玖综合玖玖爱| 九九免费精品| 亚洲韩国日产综合AV| 日本五月天网站| ady狠狠入| 天天干天天拍| 99小视频在线| A片试看50分钟做受视频| 99热这里有精品24| 日日操夜夜擼| 狠狠色噜噜| 午夜成人综合| 99色在线观看| 日韩激情人伦人| 狠狠五月婷婷| 色婷婷五月天堂资源| 男人的天堂99| 国产高潮A片羞羞视频涩涩| 99热这里只有精品1025| 免费看欧美成人A片无码| 五月婷婷丁香成人网| 激情六月色| 一逼色综合| 搡BBBB搡BBB搡五十| 色婷丨日丨天丨综合久久| 岛国AAAV| 欧美成人日韩| 98毛片| 极品精品一区二区三区在线| 久久99最新| 国产精自产拍久久久久久蜜| 亚洲视频色色| 91人人看| 婷婷 伊人 久久| 日日日日做夜夜夜夜无码| 202丰满熟女妇大| 桃色激情婷婷伊人网| 内射 无码 伊人| 99热中文字幕久久| 色婷婷激情| 蜜臀AV在线观看| 五月天色婷婷视频| 婷婷最新地址| 丁香花高清在线完整版| 欧美综合123区| 五月天婷婷色| 亚洲激情图文小说| 色色国产| 夜丁香五月婷婷| 大香蕉狼人久久| 开心五月天激情网| 久久偷拍综合五月天| 中文字幕av久久爽一区| 日韩成人精品中文字幕电影| 久狠狠狠| 开心五月天私房婷婷| 影音先锋 萱萱| 日韩精品二三区| 色综合色| 天天综合天综合久久网| 无码色| 丁香五月天堂网| 欧美日韩一区二区三区四区| 狼人婷婷久久| 五月天综合区| 色情婷婷五月天| 国产亚洲精久久久久| 婷婷激情鹿城五月天| 激情婷婷五月天| 久久久区区一久久久久久| 丁香色婷婷| 女主播扒开屁股给粉丝看尿口 | 丁香五月先锋| 婷婷狠狠干| 天天操天天操天天操天天操天天操天天操天天操天天操天天操 | 日日夜夜干| 欧美日韩国产日本精品四虎网网站物| 丁香成人五月天| 国产精品久久久久久白浆色欲| 欧美三日本三级少妇三99| 五月婷婷官网色| 色色丁香五月天社区| 久久婷婷资源| 五月亭亭综合五码| Jh7Uf088VHafNm| 色情五月天视频网| 欧美激情五月| 九九综合伊人| 亚洲色无码A片一区二区麻豆| 五月天成人手机在线视频| 91综合在线观看| 第四色激情网| 久热最新视频| 久久久色情| 高潮毛片又色又爽免费| 久久综合影院 | 五月天婷婷久久视频| 六月婷婷色| 激情深爱综合| 99碰碰。| 能看的av网站| 草五月| 激情狠狠丁香月| 无码色综合| 农村熟妇高潮精品A片| 秋霞A V毛片| 中文字幕日韩无码制服诱或| 精品久久久999| 香蕉97碰碰碰欧美| 天美传媒原创在线观看| 婷婷六月激情丁香| 色婷久九| 久久久日韩特色特黄AAAA| 99re这里只有| 男女免费视频999| 色色网站| 五月婷婷在线短视频| 五月丁香人妻| 九九九激情网| 色五月激情网| 9|无码久久久久久| 色999;丁香五月| 六月激情婷婷| 欧美色必爱| 色婷婷文字幕| 亚洲色色五月| 色 五月俺去也| 丁香婷婷性爱| 玖久久网站| 69精品人人人人| 日日夜夜天天综合| 狠狠操天天干| 天天操狠狠操| 丁香五月天欧美成人| 丁香五月色五月| 五月天激情小说| 97资源欧美日韩大香蕉超碰一区| 五月色影院| 视色综合| AV国产有码| 三级黄网站| 婷婷天堂伊人| 五月天社区| 五月丁香六月香香蕉| 婷婷五月天综合中文| 丁香五月激情婷婷视频| 99久在线精品| 五月丁香A片| 97伦乱| 桃色五月婷婷| 激情丁香五月| 亚洲愉拍99热成人精品| 五月天婷婷久久| 中文在线成人| 五月婷婷丁香色播网| 色五月色综合| 久久只这里有精品| 色综合网上班开心婷婷久久| 99九九综合久久九九| av婷婷丁香| 日日操夜夜骑| 五月丁香婷婷激情澎湃四射| 日韩成人精品一区久久久久| 先锋五月婷婷丁香草草| 91色色色18| 五月丁香A∨在线| 丰满老熟妇BBBBB搡BBB|